LED、太陽電池、光検出器、光集積回路（PIC）などの光電子デバイスは、現代の通信、照明、エネルギー変換技術の中核を担っています。これらのデバイスの性能と効率は、使用される材料の光学特性に大きく依存するため、これらの特性を深く理解することは、技術の進歩を推進し、高まる科学および産業の需要に応える上で不可欠です。この課題に対処するため、実験分野および計算分野の研究者は、カスタマイズされた光学特性を持つ新規材料の特定と開発を目指し、ハイスループットスクリーニングを積極的に実施しています。

しかしながら、エリプソメーター、紫外可視分光計、フーリエ変換赤外分光計（FTIR）といった、材料の光学特性を取得するための従来の実験技術は、正確な測定結果を提供する一方で、一般的に特定の波長範囲にしか適用できず、サンプル条件に対する厳しい要件も伴います。こうした制約により、これらの技術をハイスループットな材料スクリーニングに適用することは困難です。

この問題に対処するため、研究者たちは密度汎関数理論（DFT）に基づく第一原理計算に着目しました。従来の実験手法と比較して、DFT計算は全波長域にわたる光スペクトルをカバーできるため、より包括的な解析アプローチを提供します。DFTの強力な計算能力にもかかわらず、有効な原子埋め込みが不足しているため、結晶構造の光学特性の予測は依然としていくつかの課題に直面しています。

これに対し、東北大学とMITの研究者らは、新たな人工知能ツール「GNNOpt」を開発しました。このツールは、太陽エネルギー変換効率が32%を超える246種類の物質と、高い量子重みを持つ296種類の量子物質の特定に成功しました。これにより、エネルギー物質と量子物質の発見が大きく加速され、材料科学分野に新たな研究パラダイムをもたらしました。

関連研究「結晶構造から光学スペクトルを直接予測するユニバーサル・アンサンブル埋め込みグラフ・ニューラル・ネットワーク」が『Advanced Materials』誌に掲載されました。

研究のハイライト:

• GNNOpt は「アンサンブル埋め込み」技術を採用しており、複数のデータセットの情報から学習し、結晶構造から直接すべての線形光学スペクトルを正確に予測することができます。
• GNNOpt は、等変ニューラル ネットワークを統合することで、944 個の材料の小さなデータセットを使用して高品質の予測を実現しました。
• GNNOptは、未知の材料から太陽エネルギー変換効率が32%を超える246の材料と、SiO2を含む量子重量の高い296の量子材料をスクリーニングすることに成功しました。
  

論文の宛先:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202409175
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データセット: 944個の結晶材料に基づく少数サンプル学習

研究者らは、密度汎関数理論（DFT）を用いて計算された944種類の結晶材料を用いて、GNNOptモデルのスペクトル予測を行った。これらのデータベースは、Materials ProjectからAPI経由で入手した。データベース内のスペクトルデータは、独立粒子近似（IPA）を用いて得られ、周波数依存の誘電関数とそれに対応する吸収係数を含んでいる。

データセット全体は、トレーニング セット (733 個のマテリアル)、検証セット (97 個のマテリアル)、テスト セット (110 個のマテリアル) に、それぞれ 80%、10%、10% の割合でランダムに分割されました。

トレーニングセット、検証セット、テストセット内の要素の分布

GNNOpt モデルアーキテクチャ: 結晶構造と周波数依存の光学特性との間の直接的な関係を確立します。

GNNOptはグラフニューラルネットワーク（GNN）ベースのモデルであり、「アンサンブル埋め込み」技術を用いて結晶構造からすべての線形光学スペクトルを直接予測します。注目すべきは、GNNOptモデルの学習に先立ち、研究者らが一連の実験を通して、クラマー・クローニッヒの関係を適用することで光学スペクトルをより正確に予測できることを実証したことです。

下の図 a に示すように、 GNNOpt の入力値は結晶構造のみで、出力値はスペクトルであり、具体的には複素誘電関数、吸収係数、複素屈折率、反射が含まれます。

GNNOptモデルの入力と出力の概略図

図bでは、結晶構造中の各原子種（O、CI、TI）の入力特徴がワンホットエンコーディングを用いて表現されています。周期表のすべての元素は、原子質量（x0）、双極子分極率（x1）、有効共有結合半径（x2）という3つの特徴を持つため、研究者らはこれら3つの特徴を統合して埋め込むことを選択しました。

統合と埋め込みの3つの特徴

研究者たちは、下の図cに示すように、自動埋め込み最適化機能を備えた統合埋め込み層を導入することで、ニューラル ネットワーク構造を変更することなく、モデルの予測精度を向上させました。

まず、すべての原子入力特徴量は、アンサンブル埋め込み層によって自動的に最適化されます。等分散性を実現するために、畳み込みフィルタは学習可能なラジアル調和関数と球面調和関数で構成されています。次に、埋め込まれた特徴量は、一連の等分散グラフ畳み込みとゲート付き非線形層によって入力パラメータにパラメータ化されます。パラメータ化された結果は、活性化および集約演算を含む後処理層に渡され、予測出力スペクトルが生成されます。最後に、GNNOptの重みは、予測スペクトルと実際のスペクトル間の平均二乗誤差（MSE）損失関数を最小化するように学習および最適化されます。

GNNOptモデルのアーキテクチャ図

結晶構造をより深く理解するために、研究者らは図dに示すようにTlClO4の単位格子構造を分析した。円形のノードは単位格子内の原子を表し、線は畳み込み層の情報伝達方向を示している。

TlClO4のセル構造

図eは、ニューラルネットワークモデルに一切変更を加えずとも性能向上の鍵となる、一般的なアンサンブル埋め込み層の詳細を示しています。各原子について、各特徴量は線形層と活性化層に独立して埋め込まれます。そして、埋め込まれたすべての特徴量は、学習可能な混合確率piを用いて重み付けされ、平均化されます。ここで、piは∑ipi = 1で正規化されます。

ユニバーサル統合埋め込み層の詳細表示

モデルのパフォーマンス: GNNOpt は、数百の太陽電池と量子候補材料を識別できます。

GNNOpt モデルの性能をテストするために、研究者は GNNOpt を使用して太陽電池材料と量子材料を識別し、246 個の太陽電池材料と 296 個の高量子重みの量子材料を識別することに成功しました。
上記資料の詳しい内容につきましては、補足資料をご覧ください。
https://go.hyper.ai/rVSS8
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GNNOpt は、出所不明の 246 種類の太陽電池材料をスクリーニングすることができました。

高性能エネルギー変換能力を備えた潜在的な太陽電池材料を特定するにあたり、研究者らは分光限界最大効率 (SLME) 法を使用して、太陽電池の光電変換効率の予備スクリーニングと評価を実施しました。

次に、研究者らはGNNOptモデルを用いて、材料プロジェクトにおける5,281個の未知の結晶構造の電力変換効率（η値）を予測した。これらの結晶構造については、実際のスペクトルデータは入手できなかったことに注意する必要がある。図aに示すように、研究者らは予測された効率とテストセットの実際の効率を比較した。結果はR² = 0.81を示し、 GNNOptが太陽電池の光電変換効率の予測において高い精度を有することを示していた。

GNNOpt によって予測された効率 η とテスト セットで DFT によって計算された実際の効率 η の比較。

図bでは、研究者らはエネルギーバンドギャップ（Egで示される）を、GNNOptから予測された効率ηと、テストセットにおけるDFTから得られた実際の効率ηの関数としてプロットしています。Egが約1.3 eVのとき、ηの最大値は約32%となり、これはSQ限界と一致しています。しかし、SLMEはSQ限界よりも太陽電池材料の選択においてより厳しいパラメータです。これは、同様のバンドギャップを持つ材料の場合、SLMEの方がηの値の変動幅が広いため、吸収係数α(E)がηに大きく寄与していることを示しているためです。

エネルギーバンドギャップ関数の関係グラフ

さらに、周期表のどの元素が高効率太陽電池材料に最も寄与するかを理解することは、材料設計の予備的な指針となります。図cに示すように、 GNNOptモデルは、遷移金属（Tc、Rh、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Hgなど）とカルコゲン（S、Se、Teなど）が太陽電池材料の主構成元素であると予測しています。この結果は、銅を多く含む黄銅鉱、Pb系ペロブスカイト、CdTeといったよく知られた太陽電池材料と一致しています。

SLMEに従って周期表を着色する

GNNOptモデルのSLME予測を未知の物質に対して検証するため、研究者らはSLMEが最も高い物質リストからLiZnP、SbSeI、BiTeIの3つの例を選択しました。これらの物質はDFTデータベースに登録されていないことに注意してください。そこで、研究者らはこれらの物質に対してDFT計算を行い、吸収係数α(E)を決定しました。
結果は下の図dに示されています。DFT計算結果（破線）は、GNNOptによって予測されたα値（実線）と高い一致を示しています。これは、GNNOptが計算コストを大幅に削減した効果的な材料スクリーニングツールになり得ることを示しています。なお、大規模なデータベースの場合、GNNOptを遺伝的アルゴリズム（GA）と組み合わせることで、候補材料の探索プロセスを加速できることも特筆に値します。

3 つの未知の材料に対する GNNOpt 予測結果と DFT 計算結果の比較。

GNNOptはSiO2を含む296の量子物質の検出に成功しました。

GNNOptは、高性能エネルギー変換ポテンシャルを持つ未知の太陽電池材料を特定するだけでなく、量子材料の量子幾何学とトポロジーの探査にも応用できます。これまでの研究では、一般化量子重みの概念は分光法から導出でき、基底状態の量子幾何学とトポロジーの直接的な指標となることが示されています。量子重みKxxは、逆周波数重み付けのf和則から導出されます。

• 量子重みKxxは、物質の光学的および電子的特性に関連する量子系における重要な物理量であり、特に量子幾何学や位相的特性の測定に用いられます。量子重みKxxは、物質の量子幾何学と光学的または電気的特性との関係を記述します。

図aでは、研究者らはテストセットにおけるh/e²単位でのKxxの予測値と実際の値を比較しました。Kxx < 25の範囲ではR² = 0.73であり、GNNOptの予測結果がDFTによって計算された実際の結果に近いことを示しています。

GNNOpt によって予測された Kxx と DFT によって計算された実際の Kxx を比較した図。

そこで、図bに示すように、GNNOptを用いて5,281種類の未知の絶縁体材料のKxx値を予測しました。解析を簡素化するため、研究者らは、よく知られているトポロジカル絶縁体Bi₂Te₃の量子重みKxx = 28.87を量子材料の分類の閾値として用い、Kxx > 28.87の材料を高Kxx材料としました。

最終的に、研究者らは297種の高Kxx物質を特定しました。これらの物質の中には、ZrTe5（Kxx = 33.90）、TaAs2（Kxx = 37.66）、FeSi（Kxx = 48.74）、NbP（Kxx = 35.58）などがあり、異常ホール効果、大きな磁気抵抗、トポロジカルフェルミアーク、量子振動を示す量子物質であることが確認されています。

GNNOpt を使用して、高い量子重み Kxx を持つ量子物質を検索します。

SiOsは極めて高い量子重み（Kxx = 46.52）を有し、これまで広く研究されていなかったため、研究者らはSiOsに対して追加のDFT計算を行い、その電子バンド構造を解析した。図cに示すように、 SiOsはΓ点とR点でそれぞれ3倍フェルミオンと2倍ワイルフェルミオンを示す。

SiOs電子バンド構造

図dは、研究者が最大限に局在化したワニエ関数とグリーン関数を使用して計算したSiOs（001）表面のバンド構造を示しており、SiOsの超量子特性を示しています。

SiOs表面の電子バンド構造

人工知能は材料の研究開発プロセスを再構築し、材料はリバースエンジニアリングされるでしょう。

材料科学の急速な発展において、AI技術は革命を牽引しています。中国工程院院士の甘勇氏は以前、「人工知能は材料の研究開発プロセスを再構築し、材料のリバースエンジニアリングを可能にするだろう」と公言していました。

まず、材料発見におけるAIの応用は特に重要です。 2023年11月下旬、Google傘下のDeepMindは、材料科学向けのAI強化学習モデル「GNoME」をリリースしました。このモデルとハイスループット第一原理計算（DFT）により、38万種類以上の熱力学的に安定な結晶材料が発見され、新材料発見の研究速度が大幅に加速しました。
詳細レポートを見るにはクリックしてください：人類より800年先を行く？DeepMindがGNoMEをリリース。ディープラーニングを用いて220万個の新しい結晶を予測。論文リンク：
https://www.nature.com/articles/s41586-023-06735-9

負けじと、MicrosoftはGNoMEモデルの公開からわずか数日後に、材料科学のための人工知能生成モデル「MatterGen」をリリースしました。MatterGenは、必要な材料特性に基づいて、新しい材料の構造をオンデマンドで予測できます。
論文の宛先:
https://arxiv.org/abs/2312.03687

2024年1月、マイクロソフトは米国エネルギー省傘下のパシフィック・ノースウェスト国立研究所（PNNL）と協力し、人工知能と高性能コンピューティングを用いて3,200万種類の無機材料から全固体電解質材料をスクリーニングし、予測から実験までのクローズドループを完成させました。この技術は、次世代リチウムイオン電池材料の開発に貢献します。
論文の宛先:
https://arxiv.org/abs/2401.04070

さらに、AIは材料特性の予測においても重要な役割を果たしています。機械学習モデルは材料の電子構造や機械特性を予測し、材料設計の最適化を可能にします。例えば、北京大学工学部の陳莫漢研究員が開発した国産オープンソースの密度汎関数理論ソフトウェア「ABACUS」は、 AI支援交換相関汎関数法「DeePKS」と組み合わせることで、DFT計算における精度と効率のジレンマを克服し、ハイブリッド汎関数の高効率かつ高精度な計算を実現しています。
論文の宛先:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpca.2c05000

材料科学におけるAIの応用範囲は、これにとどまりません。実装レベルでは、Green Dynamics、CuspAl、DeepVerseといった企業がAIを新材料に応用することに注力しています。継続的な技術進歩により、AIは材料科学において計り知れない力を発揮する準備が整っています。

参考文献:
1.https://mp.weixin.qq.com/s/HBhRoahOVme0eOUNtyvygg
2.https://mp.weixin.qq.com/s/tlwBjmHAPkKKehqMHzDoBw